Experiments and operational modeling of dry and wet deposition of chlorine 36 in gaseous and particulate form on grassland
Expérimentations et modélisation opérationnelle des dépôts secs et humides du chlore 36 sous forme gazeuse et particulaire sur une prairie
Résumé
Chlorine 36 (36Cl, T1/2 = 301,000 years) is a radionuclide of both natural and artificial origin that can be released in gaseous or particulate form during the decommissioning of nuclear facilities or the recycling of nuclear waste. Once released into the atmosphere, 36Cl can be transferred to terrestrial ecosystems through dry and wet deposition. However, due to analytical constraints, knowledge about these deposits remains limited. Given its relatively high mobility in the geosphere and high bioavailability, understanding the behavior of 36Cl in the environment is crucial for human impact studies and the assessment of the safety of radioactive waste storage. Therefore, the objectives of this thesis are to quantify dry and wet deposits on 36Cl on grass, followed by modeling these deposits based on parameters related to ground cover and atmospheric turbulence. To achieve this, a sampling system (gas, particles, rainwater, and grass) and micro-meteorological measurement equipment were installed at the IRSN La Hague Technical Platform (PTILH), located 2 km from the Orano La Hague facility, which chronically emits small quantities of 36Cl. To determine the concentrations in the various samples, an original radiochemistry method was developed and validated. Following the collection of samples, chlorine extraction via alkaline fusion and specific chemical preparation for 36Cl measurement by Accelerator Mass Spectrometry (AMS-ASTER) at CEREGE were carried out. The alkaline fusion extraction of NIST leaf standards allowed for the determination of an average extraction yield of 83 ± 5% and method validation. 36Cl levels in the atmosphere and rainwater at the study site were on average one to two orders of magnitude above natural background levels. Gaseous 36Cl represented an average of 72.9% of atmospheric 36Cl, while 27.1% was in particulate form. Enrichment of 36Cl was observed in grass samples, indicating the transfer of 36Cl from the atmosphere to the grass during experimental campaigns at the study site. Dry deposition velocities of 36Cl on grass were determined for the first time in this study, with values ranging from 1.0 x10-3 to 1.1 x10-2 m.s-1. Measurements of 36Cl deposition flux showed that dry deposition contributed on average to 51.8% of the total 36Cl deposition at our study site, compared to 48.1% for wet deposition. The study of wet deposition flux also highlighted the existence of a "rainout" phenomenon in the environment. Parametrization of dry and wet 36Cl deposition, both gaseous and particulate, was carried out based on meteorological data and adaptation of existing models. The values calculated by the modeling were in good agreement with experimental data, with less than a threefold difference for dry deposition velocities and less than a fourfold difference for wet deposition flux. Combining the dry deposition model with the wet deposition model revealed that 36Cl deposits on PTILH are dominated by the gaseous fraction, contributing 91.9% to the total deposition (dry and wet deposition by "washout"), with 8.9% attributed to the particulate fraction. Regarding deposition mechanisms, it was calculated that dry deposition accounts for an average of 41.6% of 36Cl deposits, compared to 14.9% for wet deposition by "washout" and 44.4% for wet deposition by "rainout." The results obtained and the knowledge acquired during this study will contribute to improving the characterization of the transfer of radionuclides in the environment, including their impact on humans.
Le chlore 36 (36Cl, T1/2 = 301000 ans) est un radionucléide d’origine naturelle et artificielle susceptible d’être rejeté sous forme gazeuse ou particulaire lors des opérations de démantèlement de centrales nucléaires ou lors du recyclage des déchets nucléaires. Une fois émis dans l’atmosphère, le 36Cl peut être transféré vers les écosystèmes terrestres par des dépôts secs et humides. Cependant, du fait des contraintes analytiques, les connaissances sur ces dépôts sont encore très parcellaires. Or, du fait de sa mobilité élevée dans la géosphère et de sa biodisponibilité, le 36Cl est un radionucléide dont l’étude du devenir dans l’environnement est importante pour les études d’impacts à l’humain ainsi que pour l’évaluation de la sûreté des stockages de déchets radioactifs. Ainsi, cette thèse a pour objectifs la quantification des dépôts secs et humides du 36Cl sur une prairie suivie d’une modélisation de ces dépôts en fonction de paramètres liés au couvert et à la turbulence atmosphérique. Pour cela, un dispositif de prélèvements (gaz, particules, eau de pluie et herbes) et de mesure des paramètres micrométéorologiques a été installé sur le site de la plateforme technique IRSN La Hague (PTILH) située à 2 km de l’usine Orano La Hague, rejetant de façon chronique du 36Cl en faibles quantités. Afin de déterminer les concentrations dans les différents échantillons prélevés, une méthode de radiochimie originale a été développée et validée. A la suite des prélèvements, les échantillons ont subi une extraction du Cl par fusion alcaline suivie d’une préparation chimique spécifique pour la mesure du 36Cl par spectrométrie de masse par accélérateur (AMS-ASTER) au CEREGE. L’extraction du chlore par fusion alcaline des standards NIST de feuilles a permis de déterminer un rendement d’extraction moyen de 83 ± 5% et de valider la méthode. Les teneurs en 36Cl dans l’atmosphère et l’eau de pluie sur le site d’étude étaient en moyenne 1 à 2 ordres de grandeur au-dessus du bruit de fond naturel. Le 36Cl gazeux représentait en moyenne 72,9% du 36Cl atmosphérique contre 27,1% pour le 36Cl particulaire. Un enrichissement en 36Cl a été observé dans les échantillons d’herbe traduisant un transfert du 36Cl de l’atmosphère vers l’herbe durant les campagnes expérimentales sur le site d’étude. Les vitesses de dépôt sec du 36Cl sur l’herbe ont été déterminées pour la première fois dans cette étude avec des valeurs comprises entre 1,0.10-3 et 1,1.10-2 m.s-1. La mesure des flux de dépôts du 36Cl a montré que le dépôt sec contribuait en moyenne à 51,8% du dépôt total de 36Cl sur notre site d’étude contre 48,1% pour les dépôts humides. L’étude du flux de dépôt humide a également mis en lumière l’existence d’un phénomène de "rainout" dans le milieu. La modélisation des vitesses de dépôt sec et des flux de dépôt humide du 36Cl a été réalisée à partir des données météorologiques et par adaptation des modèles existants. Les valeurs calculées par la modélisation étaient en accord avec les données expérimentales, avec moins d'un facteur 3 de différence pour les vitesses de dépôt sec du 36Cl et moins d'un facteur 4 pour les flux de dépôts humides. En unissant le modèle de dépôt sec et le modèle de dépôt humide, il ressort que les dépôts de 36Cl sur la PTILH sont dominés par la fraction gazeuse avec une contribution de 91,9% au dépôt total (dépôt sec et dépôt humide par "washout") contre 8,9% pour la fraction particulaire. Concernant les mécanismes de dépôts, il a été calculé que le dépôt sec représente en moyenne 41,6% des dépôts de 36Cl contre 14,9% pour le dépôt humide par "washout" et 44,4% pour le dépôt humide par "rainout". Les résultats obtenus et les connaissances acquises au cours de cette étude serviront à l’amélioration de la caractérisation des transferts des radionucléides dans l’environnement et vers l’humain.
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